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自然:科学家首次捕捉到水分子间的“量子拖拽” 拉近-推远

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发表于 2021-8-26 10:02:35 | 显示全部楼层 |阅读模式
本帖最后由 顾汉现 于 2021-8-26 10:11 编辑

作者:杨杰等 来源:《自然》

发布时间:2021/8/26 8:45:18

科学家首次捕捉到水分子间的“量子拖拽”   拉近-推远”的动态

氢键网络是液态水的许多奇异特性的根源。由于实验手段的局限性,到目前为止人们依然无法实现飞秒(1飞秒=10-15秒)时间尺度下液态水中原子运动的直接观测,极大地制约了人们对氢键网络微观机制的深入理解。

日前,美国SLAC国家实验室的杨杰研究员(现任清华大学化学系长聘副教授)与合作者利用液相超快电子衍射技术,成功捕捉到水分子在飞秒时间尺度下的原子运动。相关成果以“Direct observation of ultrafast hydrogen bond strengthening in liquid water”为题,于北京时间2021年8月25日晚23时发表在Nature杂志。文章第一作者为美国SLAC国家实验室的杨杰博士,共同通讯作者为美国SLAC国家实验室的杨杰、Kelly J. Gaffney、Todd J. Martinez, Xijie Wang与加州大学戴维斯分校的Davide Donadio。



图1:实验装置照片(左)与水分子氢键网络示意图(右)。Credit: Greg Stewart/SLAC National Accelerator Laboratory

水是自然界最丰富却最难以捉摸的液体之一,具备一系列奇异性质。例如,水结冰时密度下降,导致冰可以漂浮在水面上;冬天湖面上层结冰而内部湖水不结冰,使得鱼类可以在冰湖中生存;水具有极高比热容,使得海洋温度相对稳定等等。液态水的这些奇异性质对地球上生物的生存至关重要。因此,深入理解液态水奇异性质的微观物理机制,对理解生命起源、蛋白质功能等科学问题具有重要意义。

在研究中人们发现,水的物理化学性质与其分子间氢键所形成的氢键网络密切相关。由于水分子中氢原子核质量很轻,其核量子效应(Nuclear Quantum Effect, NQE)成为影响水分子结构和性质的关键因素。但是到目前为止,仍然没有对氢键网络中原子运动的直接实验观测,也尚未有定量解释水宏观性质的NQE理论。该工作的领衔作者,清华大学杨杰副教授介绍道:“人们利用光谱学手段研究氢键网络已经有很长时间了,但一直没法实现原子运动的直接观测。本实验的美妙之处在于我们第一次可以直接观测水分子的运动。”

在该工作中, 研究人员通过一束飞秒红外激光脉冲对100纳米厚的水样品进行振动激发,并利用一束飞秒兆电子伏(MeV)电子脉冲对样品进行衍射探测。每一幅衍射图直接反映出相邻水分子间的动态运动。通过控制并扫描激发激光脉冲与探测电子束脉冲的时间间隔,研究团队获得了飞秒时间尺度上丰富的结构动力学信息。结果表明在~80飞秒的时间内,氢键键长大约收缩0.04埃,随后在~1皮秒(1皮秒=10-12秒)的时间尺度上氢键再次舒张,形成了对相邻分子的“拉近-推远”的动态过程。

将实验测量结果与分子动力学模拟对照,研究人员证明这一“拉近-推远”过程与经典力学相违背,而该现象完全得益于氢核量子效应。这一实验观测揭示了氢核量子效应在液态水微观动力学中的决定性作用。该工作的合作者,瑞典斯德哥尔摩大学教授Anders Nilsson评论道:“尽管核量子效应被认为是水的奇异性质的核心要素,本实验是这一现象首次被直接观测到。接下来我们需要研究核量子效应是否是当前针对水奇异性质的理论模型的关键缺失一环”。



动画1:水分子间的“量子拖拽”。Credit: Greg Stewart/SLAC National Accelerator Laboratory

值得一提的是,该实验能成功实施得益于真空超薄液膜技术的发明。在电子衍射发明的近百年来,针对气相、固相样品的衍射技术早已成熟于上世纪50、60年代,但针对液相样品的衍射技术至今发展缓慢。由于电子束具有与物质很强的相互作用和极低的穿透深度,要求液体样品必须在真空下形成~100纳米的薄膜,对实验技术提出了巨大挑战。真空超薄液膜技术于2018年在美国SLAC国家实验室被首次开发出来(图2)。该工作的共同通讯作者,SLAC杰出研究员Xijie Wang介绍道:“这项技术打开了一扇研究水的新窗口,我们现在终于可以直接看到氢键运动了。接下来我们希望能够从一个更广的角度入手,看看这些新知识是否能帮助人们理解生命起源、新能源发展等重大科学问题”。



图2:基于真空薄膜的超快电子衍射实验装置示意图。Credit: Nature.

杨杰副教授目前在清华大学继续深入开展液相样品超快电子衍射研究,计划进一步拓展这一新兴实验方法在液相化学中的科学应用。(来源:科学网)

相关论文信息:https://doi.org/10.1038/s41586-021-03793-9

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03793-9

http://paper.sciencenet.cn/htmlp ... 68451625865912.shtm



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